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耗CO脱氧催化剂

返回列表 来源:未知 发布日期:2022-03-17 09:00【

 脱氧原理

2CO + O2 = 2CO2

目前,利用 CO 氧化技术脱除体系中少量的 CO 报道较多,反应机理早期认为主要遵从 Eley-Ridea 机 理 , 但 现 在 普 遍 认 为 主 要 依 照 LangmuirHinshelwood 机理[6],即 CO 与 O2分子在活性中心发 生竞争吸附,两种吸附态分子再发生反应生成产物 CO2


用于 CO 低温氧化的催化剂有金催化剂、钯催 化剂、铂催化剂、钴催化剂、铜催化剂等[,而利 用 CO 催化脱氧是一种创新,可以借鉴 CO 低温氧 化催化剂,但是其截然相反的富 CO 贫 O2条件使得 催化效果可能有不同的表现。例如,徐贤伦等考察 钯催化剂对体积分数分别为 CO 88%、H2 1.0%、CO2 0.4%、O2 0.4%的合成气脱氧活性,发现在脱氧温度 为 65~200 ℃内,能将 O2脱至 8×10-6,但脱氧反应 前后 CO、CO2含量无明显变化,表明在富 CO 贫 O2 条件下,钯催化剂几乎没有耗 CO 脱氧的低温催化 活性


 Pd/γ-Al 2O3催化燃烧甲烷本征动力 学研究表明,贵金属催化燃烧煤层气脱氧遵循 Marsvan Krevelen(MvK)氧化还原机理,此机理认为 甲烷催化燃烧是甲烷与催化剂晶格氧反应生成 CHx,CH4分子的第一个 C-H 键的断裂是整个反应 的决速步骤


目前对富氧条件下甲烷催化燃烧以净化气体为 目的的研究较多,而在贫氧条件下催化燃烧脱氧文 献报道较少,多以专利形式公开。用于甲烷催化 燃烧的贵金属有 Pd、Pt、Rh、Au 等,其中 Pd、Pt 的活性最好。此外,也有采用 Pt-Pd、Pt -Au 等双贵 金属。非贵金属主要有 Cu、Mn、Co、Ni、Cr、Fe 等过渡金属氧化物和多组分氧化物(包括混合氧化 物、尖晶石型、钙钛矿型),也有采用雷尼合金作为 活性组分。煤层气耗烃催化燃烧脱氧,通常在较 高的温度下进行。钙钛矿型非贵金属氧化物催化剂 表现出较好的耐热稳定性,尖晶石非贵金属氧化物 晶格排列紧密,有较好的水热稳定性和较高的机械 强度,因此这两类煤层气耗烃脱氧催化剂的研究报 道较多


载体与助剂

 载体不仅具有担载活性组分和助剂的作用,而 且具有提供附加活性中心和催化剂稳定性等功能。 用于煤层气耗烃脱氧催化剂的载体有α- Al 2O3、γ- Al 2O3、SiO2、ZrO2、CeO2、SnO2 和分子筛,也有采 用惰性载体蜂窝陶瓷。王树东等用堇青石制备了质 量分数分别为 0.18% Pd/3.09% MgO/12.62% Ce-ZrAl -Ox/ 84.11%堇青石催化剂,采用非循环脱氧工艺, 原料气摩尔分数组成为 39.1% CH4,12.60% O2,N2 平衡,实验高 O2浓度下催化脱氧效果,运行 240 h, 产品气中 O 2 体 积 分 数 始 终 维 持 在 0 . 1 % 以  [19]。耗烃脱氧是强放热反应,脱除 12.60% O2会放 出大量的热,催化剂较长时间维持高活性,表明蜂 窝陶瓷具有良好的抗热冲击性能。 


除载体外助剂也是影响催化剂低温活性和高温 稳定性的主要因素。稀土助剂具有一定的储放氧功 能,能缓解由于富燃贫氧条件加剧的催化剂活性震 荡。碱金属和碱土金属助剂,有利于在反应过程中 提高水的吸附强度,促进催化剂表面碳物种与水分 子之间的反应,从而抑制甲烷裂解导致的催化剂表面积碳